In den 1960er Jahren trat Gimeno mehrere Jahre auf der damaligen Profitour an, wo er gute Erfolge erreichte, so beispielsweise das Erreichen der Finale der Pro-Turniere der US Open, French Open und in Wembley.
Nach der Zulassung von Profis bei Grand-Slam-Turnieren in der Open Era konnte er nach 1968 ebenfalls sportliche Erfolge verbuchen. Sein erstes Grand-Slam-Turnierfinale erreichte Gimeno 1969 bei den Australian Open, wo er dem Australier Rod Laver unterlag. Für Laver war es der erste Turniersieg auf dem Weg zum echten Grand Slam.
Im Jahr 1972 gewann Gimeno das Herreneinzel bei den French Open. Auf dem Weg zum Titel bestritt er zwei Fünfsatz-Matches und bezwang unter anderem Ilie Năstase, Stan Smith, und Alex Metreweli. Er war mit 34 Jahren und 10 Monaten zu dem Zeitpunkt der älteste Sieger der French Open und hatte ein Alter, das auch später nur von wenigen Siegern von Grand-Slam-Turnieren übertroffen wurde.[1]
Zwischen 1958 und 1973 trat Gimeno für die spanische Davis-Cup-Mannschaft bei 13 Begegnungen an. Von 33 Matches konnte er 23 gewinnen.[2]
In seiner gesamten Karriere hatte er eine Bilanz von 881 Siegen gegenüber 533 Niederlagen und konnte insgesamt 44 Titel für sich entscheiden, von denen er 14 in der Open Era erreichte. Seine beste Weltranglistenplatzierung war ein dritter Platz, den er auch vor der Open Era innehatte.[1]
Nach seiner aktiven Karriere arbeitete Gimeno als Kommentator im spanischen Fernsehen und eröffnete einen Tennisclub in Heimatstadt. Im Jahr 2009 wurde er in die International Tennis Hall of Fame aufgenommen.[1]
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